Was passiert mit einem Molekül, oder exakter, einem Ensemble an Molekülen in kondensierter Phase nach elektronischer Anregung? Welches sind die zugrundeliegenden Prozesse, die ein Molekül zurück in den Grundzustand führen? Und welche Prozesse lassen sich dabei beobachten? Diese fundamentalen Fragestellungen lassen sich experimentell am besten mit zeitaufgelöster Spektroskopie (Femtochemie) untersuchen, die sowohl einen Zugang zur Populations- wie auch zur Polarisationsdynamik liefert. Dieses Buch widmet sich bisher nur unvollständig verstandenen Aspekten. Einer ist die Untersuchung sogenannter dunkler Zustände, die einen entscheidenden Einfluss auf den Reaktionsverlauf von Molekülen nach Lichtanregung haben. Dies wird an zwei Beispielen, Porphyrinen und perchloriertem Cycloheptatrien veranschaulicht. Ein weiterer Aspekt liegt im Verständnis der Polarisationsdynamik, wie sie beispielsweise mit optischer Anisotropie gemessen werden kann. Dabei spielt die Rotationsbewegung der Moleküle eine entscheidende Rolle, aber auch Kohärenzeffekte u.ä. lassen sich beobachten. Im Buch wird dabei eine vollständige theoretische Beschreibung dieser Spektroskopieart dargestellt.
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